Salut
si j'ai bien compris, tu as un bloc (de taille moyenne) de calcite qui présente une face fraîchement cassée, avec les beaux cristaux, et le reste est enveloppé par une fine couche que tu souhaites dégager.
Il doit être possible de le faire par un lessivage à l'acide chlorhydrique: protéger la partie à conserver en l'état par une couche de graisse (à lessiver ensuite), une pâte ..., et pulvériser par petites touches de l'HCl sur les parties à nettoyer, avec un pulvérisateur, un pinceau...observer le résultat, rincer à l'eau pour dégager l'acide, recommencer, etc...ça n'abimera pas ton caillou.
Protéger les mains, les yeux, et opérer en plein air pour l'aération (si pas de vent, utiliser un ventilateur pour éloigner les vapeurs).